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标签：学科前沿
关键词：离子液体MXenes膜离子凝胶
二维过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物，即MXenes，是由美国德雷塞尔大学（DrexelUniversity）的YuryGogotsi教授和MichelW.Barsoum教授等人在年合作发现的一种新型二维结构材料。其化学通式可用Mn+1XnTz表示，其中M指过渡族金属（如Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Sc等），X指C或/和N，n一般为1-3，Tz指表面基团（如O2-、OH-、F-、NH3、NH4+等）。目前，MXenes主要通过HF酸或盐酸和氟化物的混合溶液将MAX相中结合较弱的A位元素（如Al原子）抽出而得到。它具有比石墨烯高的比表面积和电导率的特点，又具备组分灵活可调，最小纳米层厚可控等优势，已在储能、吸附、传感器、导电填充剂等领域展现出巨大的潜力。同时MXenes是一种非常有前途的微电子器件高性能微超级电容器（MSCs）电极材料。然而，由于在水系统中工作电压窄(0.6-1.0V)，基于MXenes的MSCs（M-MSCs）展现较低的能量密度（≤10μWhcm-2）和能量密度体积（≤20mWhcm-3）。
图1.MXenes膜的形态图
（图片来源：百度百科）
近日，中国科学院大连化学物理研究所的吴忠帅等人首次报道了利用离子液体插入MXene膜的数字微电极构建高压高能柔性离子凝胶基质M-MSCs。由于离子液体的引入，制备的M-MSCs在3V电压下1-甲基-3-乙基咪唑四氟硼酸盐（EMIMBF4）呈现能量面积分布（13.9mWhcm-2）和能量体积分布(43.7mWhcm-3)，这两个值都是目前报道的M-MSCs的最高值。
研究人员首先对M-MSCs的制作进行了概要说明，如图2a所示，通常涉及四个步骤。首先，在一个指状组合型面具的协助下创建了MXene微电极的数字间模式(1.6mL,0.65mgmL-1)；然后，在20MPa的压力下，将得到的图案化的MXenes基微电极直接转移到可移动的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)基板上；再次，将获得的新鲜未干燥微电极在真空条件下完全浸入测试离子液体电解质(如EMIMBF4)24小时；最后，将相应的电解液（如EMIMBF4或EMIMBF4/PVDFHFP），滴注到数字间微电极的指纹区，得到高压离子液体或基于离子凝胶的M-MSCs。
图2.M-MSCs的制备与表征
（图片来源：J.Mater.Chem.A）
为了证明离子液体的重要性，研究人员比较了在离子液体浸润之后的M-MSCs(PM)和未浸润的M-MSCs(DM)的性能，结果如图3所示，与预期一致，PXRD显示PM膜的（）衍射峰移动到6.1°，与层间间距为1.27nm的初始MXene膜相比（7.0°），离子液体的插入使层间间距增大到了1.45nm。为了进一步验证这种差异，研究人员在EMIMBF4中电压为3V，测试电压为50mVs-1对PM-MSCs和DM-MSCs的电化学性能进行了评估，显然，PM-MSCs的循环伏安(CV)曲线比DM-MSCs的积分面积大,表明PM-MSCs的电容明显增强。
图3.EMIMBF4插入膜与M-MSCs的MXene膜比较
（图片来源：J.Mater.Chem.A）
综上，研究人员用EMIMBF4/PVDF-HFP离子凝胶电解质制备的PM-MSCs具有标志性的面积和体积能量密度。此外，全固态PM-MSCs表现出长期稳定的循环能力，可以达到10,个循环，没有电容衰减，具有特殊的机械可操作性，易于双极电池的自集成和提高输出电压和电容的模块化。这些发现证实了将离子液体预插到具有扩展的层间间距的二维MXene致密膜中，可以大幅度地增强电解质离子的调节，建立连续的离子传输网络，从而显著提高MSCs的性能。此外，使用离子凝胶电解质的全固态M-MSCs在各种变形条件下均表现出极佳的灵活性，不存在电容损耗，且无金属间充质干细胞的无缝集成可以提高电压输出。因此，这种高能的M-MSCs具有直接集成柔性和微型电子器件的巨大潜力。
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